Efeitos dos produtos de corrosão do ferro na degradação da estrutura e propriedades da bentonita

npj Degradação de materiais volume 7, número do artigo: 66 (2023) Citar este artigo

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A bentonita é um material chave para barreiras de engenharia para evitar a migração de águas subterrâneas e de nuclídeos no sistema multibarreira de descarte geológico de resíduos radioativos de alto nível (HLW). No entanto, a sua propriedade de barreira será degradada sob a acção dos produtos de corrosão do ferro dos contentores de eliminação de aço. Neste artigo, os efeitos dos produtos de corrosão do ferro na degradação da estrutura e propriedades da bentonita foram investigados nos ambientes simulados para disposição geológica de HLW. Os resultados mostraram que Fe2+/Fe3+ dissolvido a partir do pó de ferro poderia entrar na camada intermediária de montmorilonita (Mt) e substituir parte do Na+, o que causou a diminuição do volume e do espaçamento intercamadas de Mt, e a integridade estrutural do Mt foi destruída. Macroscopicamente, a absorção de água e a propriedade de inchamento da bentonita diminuíram significativamente. O mecanismo de degradação da estrutura do Mt foi principalmente que o Fe2+/Fe3+ gerado pela corrosão do ferro entrou no domínio intercamada do Mt para compensar o déficit de carga intercamada.

A eliminação geológica profunda é geralmente aceite pela maioria dos países como o único esquema viável para tratar resíduos radioactivos de alto nível (HLW), que adopta principalmente o sistema multi-barreiras para isolar permanentemente os HLW do ambiente vivo1,2,3. No sistema multibarreira, o recipiente à base de ferro e o material tampão/aterro são os principais materiais de engenharia para evitar vazamento de nuclídeos4. Entre eles, a resistência à corrosão do recipiente à base de ferro é o elemento central para atender à estabilidade e durabilidade do sistema de repositório5. Para o material tampão/aterro preenchido entre a rocha circundante e o recipiente metálico, ele deve ter propriedades mecânicas e capacidade tampão adequadas6,7. Sua principal função é aliviar a pressão da rocha circundante sobre recipientes metálicos. Quando o recipiente falha devido à perfuração por corrosão, ele também pode bloquear efetivamente a migração de radionuclídeos para o ambiente circundante8. Portanto, na disposição geológica profunda de HLW, o sistema de material tampão/aterro desempenha um papel crucial na barreira de engenharia, barreira hidráulica e barreira química, bem como na condução e dissipação de calor da decomposição de resíduos radioativos, e é uma garantia eficaz para a segurança e estabilidade a longo prazo do repositório geológico de HLW9,10. No entanto, enfrentará a ameaça de desestabilização e degradação com o descarte, o que pode acelerar o vazamento de nuclídeos e, então, trazer grandes danos à saúde pública internacional e ao meio ambiente ecológico.

A bentonita foi selecionada por muitos países como material tampão para o repositório geológico de HLW devido à sua condutividade de água extremamente baixa e boas propriedades de adsorção de nuclídeos . A montmorilonita (Mt) é o principal componente mineral que incha quando a bentonita absorve água ou soluções12. A estrutura cristalina do Mt pertence ao sistema monoclínico, e cada camada unitária é composta por uma folha octaédrica de Al-O e duas folhas tetraédricas de Si-O. A superfície da camada lamelar Mt é carregada negativamente devido à substituição isomórfica de Mg2+/Fe2+ por Al3+ na folha octaédrica e/ou Al3+ por Si4+ na folha tetraédrica, e a carga negativa pode ser equilibrada por cátions intercamadas como Na+, K+, Ca2+ ou Mg2+12,13. Esses cátions intercamadas são comumente hidratados e trocáveis, portanto a bentonita possui forte capacidade de intumescimento com água, capacidade de adsorção de cátions e capacidade de troca de cátions (CEC) . A água subterrânea geralmente contém cátions como K+, Ca2+ e Na+, que têm um impacto importante na estrutura e no desempenho de tamponamento do Monte. Egloffstein relatou que o Ca2+ na solução salina pode facilmente substituir o Na+ das camadas intermediárias do Mt na bentonita, diminuindo assim o espaçamento entre camadas e capacidade de inchaço do Mt16. Karnland et al. descobriram que o Mt poderia ser dissolvido sob alto valor de pH (pHå 12) e gerar minerais que não incham . Além disso, a porosidade e a permeabilidade da bentonita aumentaram, enquanto o desempenho da barreira tampão diminuiu20. Quando a concentração desses cátions na solução é muito alta, a carga negativa das partículas coloidais de bentonita diminui sob a ação da neutralização elétrica, e a repulsão mútua diminui, resultando na agregação e sedimentação das partículas coloidais de bentonita21. Este efeito corresponde simplesmente à diminuição da espessura da dupla camada elétrica com o aumento da força iônica, e a influência da força iônica na estrutura e propriedades do Mt merece um estudo mais aprofundado. Enquanto isso, a capacidade de adsorção de cátions da bentonita também diminuirá significativamente. Além disso, o colapso da camada intermediária de Mt pode dificultar ainda mais a troca catiônica.